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  • 2篇Science 2篇Nature 1篇Cell 2019年中國科學技術大學成果豐碩

    2019年4月12日 10:09:42 來源: iNature
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      2019年4月10號,中國科學技術大學薛永泉/張冰研究團隊等人在Nature上在線發表了題為A magnetar-powered X-ray transient as the aftermath of a binary neutron-star merger的文章。

      于此同時,iNature還發現:2019年1月31日,中國科學技術大學路軍嶺教授、韋世強教授、楊金龍教授等課題組在Nature發表了題為“Atomically dispersed iron hydroxide anchored on Pt for preferential oxidation of CO in H2”的文章,利用原子層沉積技術(ALD),首次設計出一種新型Fe1(OH)x-Pt單位點界面催化劑結構,并在低溫高效去除氫氣中微量CO制備高純氫氣方面取得突破性進展;2019年3月29日,中國科學技術大學傅堯和尚睿研究團隊在Science發表Photocatalytic decarboxylative alkylations mediated by triphenylphosphine and sodium iodide的文章。該團隊首次提出了基于可見光激發的分子間電荷轉移用于光氧化還原催化的新概念,發現了一種簡單易得、高效環保的非金屬陰離子復合物光催化體系,成功實現了溫和條件的脫羧偶聯反應,突破了傳統反應需要貴金屬光催化劑或有機染料的限制;2019年1月18日,中國科學技術大學潘建偉,趙博等人在在Science上發表了題為“Observation of magnetically tunable Feshbach resonances inultracold23Na40K+40K collisions”的研究論文,該研究表明在超低溫下觀察到的原子  -分子Feshbach共振以極高的分辨率探測三體勢能面有助于提高對超冷碰撞的理解;中國科學技術大學薛天,初寶進及馬薩諸塞大學醫學院Han Gang共同通訊在Cell 在線發表題為“Mammalian Near-Infrared Image Vision through Injectable and Self-Powered Retinal Nanoantennae”的研究論文,該研究開發了可注射眼球注射光感受器的上轉換納米粒子(pbUCNPs)。這些納米顆粒錨定在視網膜光感受器上作為微型NIR光傳感器,以產生具有可忽略的副作用的NIR光圖像視覺。

      Science:中國科大在可見光催化脫羧偶聯反應領域取得重要突破

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      結合上述理論計算研究,該研究團隊成功實現了催化脂肪羧酸衍生物脫羧反應,生成的烷基自由基中間體可以和多種底物結合,實現溫和條件下的Minisic反應和Heck反應。通過該催化體系,多種天然、非天然氨基酸可以與烯醇硅醚發生反應,并且放大到克級規模時仍可保持較高的催化效率,為β-氨基酮類化合物的制備提供一種有效途徑。更有價值的是,該催化體系與商業化的手性磷酸協同催化時,氨基酸可以與氮雜環反應,實現氮雜環C2位不對稱α-氨基烷基化反應,為含氮雜環類藥物分子的不對稱修飾提供了一種有效手段。此外,天然產物和合成化學品中廣泛存在的烷基胺類衍生物還可以發生脫氨Heck反應。。

      光誘導非金屬陰離子復合物催化的脫羧脫胺偶聯反應

      這種新型非金屬陰離子復合物光催化體系大大降低了催化劑成本,可應用于多種重要的功能分子的合成,解決了過渡金屬在功能化合物和藥物合成中殘留等問題,為生物質羧酸分子轉化、手性藥物合成和多肽修飾提供了新的手段,具有重要的合成化學價值和良好的工業應用前景。

      原文鏈接:

      http://science.sciencemag.org/content/363/6434/1429

      Nature:2019年首發,中國科大在高效去除氫氣中微量CO研究方面取得突破性進展

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      該工作中,路軍嶺課題組充分利用ALD技術中的表面自限制反應以及二茂鐵金屬源在貴金屬表面解離吸附和分子間空間位阻效應的特性,成功地在SiO2負載的Pt金屬納米顆粒表面上,原子級精準地構筑出單位點Fe1(OH)x物種,進而促成了豐富且具有超高活性和高穩定性的Fe1(OH)x-Pt單位點界面催化活性中心的形成。

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    圖1.Fe1(OH)x-Pt單位點界面新型催化劑結構模型示意圖。這里藍色、黃色、紅色、白色小球分別代表鉑、鐵、氧和氫原子。

      在PROX反應中,研究人員利用該新型催化劑首次在~-75 °C至110 °C的超寬溫度區間,成功實現了100%選擇性地CO完全去除(圖2a,b),極大突破了現有PROX催化劑工作溫度相對較高且區間窄的兩大局限性,為氫燃料電池在寒冷條件下頻繁冷啟動和連續運行期間避免CO中毒,提供了一種全方位的有效保護手段,從而為未來氫燃料電池汽車的推廣掃清了一重大障礙。更難能可貴的是,該催化劑在模擬真實環境,即CO2和水汽都存在的情況下,仍可表現出極佳的穩定性(圖2c),且比質量催化活性(5.21 molCO?h-1?gPt-1)是傳統Pt/Fe2O3催化劑的30倍(圖2d)。

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    圖2.利用ALD方法制備出來的1cFe-Pt/SiO2、2cFe-Pt/SiO2、3cFe-Pt/SiO2單位點界面催化劑和常規Pt/SiO2、Pt/Fe2O3催化劑在PROX反應中的催化性能對比。(a)CO轉化率;(b)CO選擇性;反應條件:1% CO、0.5% O2和48% H2,平衡氣為氦氣,空速為36,000 ml g?1 h?1,壓力為 0.1 MPa。(c)1cFe-Pt/SiO2催化劑的長時間穩定性測試。反應條件:1% CO、0.5% O2、48% H2、20% CO2和3% H2O,平衡氣為氦氣,空速為36,000 ml g?1h?1; 壓力為 0.1 Mpa,反應溫度為353 K。(d)催化劑比質量活性的對比。

      韋世強教授課題組利用原位X射線吸收譜(XAFS)從實驗上探測到Fe1(OH)x物種在PROX反應氣氛中的結構是Fe1(OH)3,Fe原子與Pt納米顆粒表面Pt原子形成Fe-Pt的金屬鍵,而無明顯的Fe-Fe鍵,并且驚奇地發現該物種具有超高還原特性,在室溫就實現氫氣還原生成Fe1(OH)2,揭示了其高催化活性的內在原因。王兵教授課題組利用掃描隧道電子顯微鏡(STM)研究了FeOx ALD在Pt單晶表面的生長行為,觀察到了亞納米尺寸FeOx物種的形成,從而直接證明了在Pt表面上形成單分散Fe物種的可能性。與此同時,近常壓X-射線光電子能譜(NAP-XPS)實驗也進一步證實PROX反應氣氛下,與Fe成鍵的氧物種是羥基物種。

      楊金龍教授課題組理論計算確定了Fe1(OH)3在Pt表面上的空間構型,證實Pt顆粒表面上形成的Fe1(OH)x-Pt單位點界面是其催化活性中心,并揭示了其催化反應機理:吸附的CO首先進攻其中一個OH,形成COOH表面中間物種;此后,O2在該界面處以極低的勢壘活化;形成的原子O隨后進攻COOH,最終生成CO2。

      眾所周知,金屬—氧化物界面在眾多催化反應中起著至關重要的作用。該工作為人們設計高活性金屬催化劑提供了一新思路。

      該項研究得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃、國家基礎科學中心項目、中組部“青年千人”計劃、瑞典瑞典研究協會和克努特和愛麗絲布·瓦倫堡基金會的支持,并由衷地感謝北京同步輻射、上海同步輻射、合肥國家同步輻射中心以及瑞典Max-lab等國家實驗室為該項研究提供的寶貴機時。

      原文鏈接:

      https://www.nature.com/articles/s41586-018-0869-5

      Cell:中國科學技術大學薛天,初寶進及馬薩諸塞大學醫學院Han Gang使人看得更遠

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      視覺是人類必不可少的感官方式。我們的視覺系統可以探測到400到700 nm之間的光,即所謂的可見光。在哺乳動物感光細胞中,由視蛋白及其共價連接的視網膜組成的光吸收色素被稱為固有光子檢測器。然而,檢測較長波長的光,例如近紅外(NIR)光,雖然是理想的能力,但對哺乳動物來說是一項艱巨的挑戰。這是因為利用較低能量的光子檢測較長波長的光需要視蛋白(例如,人類紅錐視蛋白)具有低得多的能量障礙。因此,這導致難以忍受的高熱噪聲,因此使NIR視覺色素不實用。這種物理限制意味著沒有哺乳動物感光器可以有效地檢測超過700nm的NIR光,并且哺乳動物不能看到NIR光并將NIR圖像投射到大腦。

      為此,納米粒子與生物系統的成功整合加速了基礎科學發現及其向生物醫學應用的轉化。在這里,研究人員報告了一種可注射,自供電,內置近紅外光納米天線,可以將哺乳動物的可見光譜擴展到近紅外范圍。這些視網膜光感受器結合上轉換納米顆粒(pbUCNP)充當微型能量轉導器,其可以將體內哺乳動物的不可見NIR光轉換成短波長可見發射。

      通過視覺皮層中的體內視網膜電圖(ERG)和視覺誘發電位(VEP)記錄,研究人員顯示注射pbUCNP的小鼠的視網膜和視皮層均被NIR光激活。通過動物行為測試,研究人員進一步證明注射pbUCNP的小鼠獲得了NIR光感和獨特的環境日光兼容的NIR光圖像視覺。因此,內置的NIR nanoantennae可以使哺乳動物的視覺光譜有效地延伸到NIR領域而沒有明顯的副作用。令人興奮的是,研究人員發現注射pbUCNP的動物同時感知NIR和可見光模式。

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    文章總結

      因此,這些新型光感受器結合NIR光納米天線提供可注射的,自供電的,生物相容的和NIR可見光兼容的解決方案,以將哺乳動物視覺光譜擴展到NIR范圍。這一概念驗證研究應指導未來的研究,以擴展人類和非人類視覺,而無需任何外部設備或遺傳操作。賦予具有近紅外視覺能力的哺乳動物也可以為重要的民用和軍用應用鋪平道路。

      參考信息:

      https://www.cell.com/cell/fulltext/S0092-8674(19)30101-1#

      Science:中國科學技術大學潘建偉/趙博:超低溫下觀察到的原子  -分子Feshbach共振以極高的分辨率探測三體勢能面有助于提高對超冷碰撞的理解

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      2019年1月18日,中國科學技術大學潘建偉院士,趙博等人在在Science上發表了題為“Observation of magnetically tunable Feshbach resonances inultracold23Na40K+40K collisions”的文章。該研究表明,在超低溫下觀察到的原子  -分子Feshbach共振以極高的分辨率探測三體勢能面有助于提高對超冷碰撞的理解。

      涉及重分子的超冷碰撞中的共振難以在理論上模擬并且已證明具有挑戰性。研究人員在該文章中闡述了在振動基態中鉀-40(40K)原子和鈉-23-鉀-40(23Na40K)分子之間的超冷碰撞中的磁性可調Feshbach共振的觀察。研究人員觀察了原子和分子在其基態的各種超精細水平,并檢測了作為磁場函數的分子損失。 通過觀察損失的增強來識別原子  -分子Feshbach共振,研究人員在43到120高斯的磁場范圍內觀察到11個共振。 在超低溫下觀察到的原子  -分子Feshbach共振以極高的分辨率探測三體勢能面有助于提高對超冷碰撞的理解。

      原文鏈接:

      http://science.sciencemag.org/content/363/6424/261

      Nature:中國科學技術大學薛永泉/張冰團隊等:雙中子星合并后磁力驅動的X射線瞬態

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      眾所周知,中子星的合并與短波γ射線爆發有關。如果中子星狀態方程足夠僵硬(即隨著密度增加壓力急劇增加),至少有一些這樣的合并會留下一個超大質量甚至穩定的中子星,它會在強磁場下快速旋轉。這種磁星特征可能以X射線平臺的形式被觀察到,其跟隨一半觀察到的短γ射線爆發。然而,預計由二元中子星合并驅動的一些X射線瞬變可能與短的γ射線爆發無關。最近發現快速X射線瞬變(CDF-S XT1)與微弱的宿主星系有關,其紅移未知。它的X射線和星系  -星系特性允許幾種可能的解釋,包括離軸看到的短γ射線爆發,高紅移時的低亮度γ射線爆發,或涉及中等質量黑洞的潮汐破壞事件和白矮星。

      在這里,我研究人員報告了第二個X射線瞬態CDF-S XT2,它與紅移z = 0.738處的星系有關。測量的光線曲線與由毫秒磁力驅動的X射線瞬態完全一致。更有趣的是,CDF-S XT2位于其恒星形成的主星系的外圍,與星系中心有一定的偏移,因為短波γ射線的爆發。當校正到局部值時,類似X射線瞬變的估計事件率密度與二元中子星合并的事件率密度一致,其從引力波事件GW170817的檢測中推斷而出。

      原文鏈接:

      https://www.nature.com/articles/s41586-019-1079-5


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